Selama Perang Saudara Suriah, Jibril adalah pendukung penting Pemerintah Assad dan anggota PFLP membantu pasukan Pemerintah untuk melawan oposisi Suriah. Namun, setelah bentrokan dengan pemberontak di Kamp Yarmouk di Damaskus, PFLP mengalami pembelotan dan terpaksa mundur dari kamp, dan Jibril melarikan diri dari kota.
Jibril lahir di Yazur sebuah kota dekat Jaffa di Palestina, pada tahun 1938. Keluarganya pindah ke Suriah, di mana ia dibesarkan dan kemudian bertugas di militer dari tahun 1956 sampai 1958, lalu naik ke pangkat Kapten sebelum dikeluarkan karena dicurigai sebagai Komunis.
Ia mendirikan Front Pembebasan Palestina pada tahun 1959, kemudian bergabung dengan George Habash untuk mendirikan Front Populer untuk Pembebasan Palestina pada tahun 1967, sebuah gerakan bersenjata yang menggabungkan nasionalisme Arab dengan ideologi kiri.
Pada tahun 1968 Jibril memisahkan diri dari PFLP karena perselisihan mengenai Marxisme yang lebih revolusioner yang diadvokasi oleh Habash dan Nayef Hawatmeh. Dia membentuk organisasi baru, Komando Umum PFLP yang pro-Suriah.